本网讯(通讯员 刘启)近日,我院配位化学与功能材料团队在化学领域国际顶级综合性期刊《Chemical Science》上发表题为“Hollow core-shell heterojunction TAPB-COF@ZnIn2S4 as high efficient photocatalysts for carbon dioxide reduction”的研究论文。范会涛博士为该论文第一作者兼通讯作者,李波教授为论文共同通讯作者,南阳师范学院为该论文独立完成单位。
利用太阳能将二氧化碳转化为碳中性燃料对于实现能源可持续性发展至关重要。然而,高载流子复合率和低CO2吸附能力的光催化剂面临着重大挑战。近年来,一类新兴的可见光响应多孔晶体材料——共价有机框架(COFs)材料,因其丰富的孔隙、结构多样性、高热稳定性和低密度而受到了广泛关注。基于氮原子与CO2具有相对较强的亲和力,在已报道的众多COFs材料中,以TAPB为代表的富氮COFs被认为是CO2捕获的理想候选材料。本研究利用1,3,5-三(4-氨基苯基)苯和2,5-二乙烯基-1,4-苯二甲醛合成了富氮TAPB-COF,然后通过一步水热法成功构建了中空核壳异质结复合光催化剂TAPB-COF@ZIS,并将其应用于光催化CO2还原。原位傅里叶变换红外光谱和吉布斯自由能计算揭示了光催化CO2还原机制。X射线光电子能谱和DFT理论计算表明,TAPB-COF@ZIS中的光生载流子分离和迁移过程遵循II型异质结转移机制。光电化学测试和N2、CO2吸附结果显示,TAPB-COF的引入促进了光生载流子的分离和迁移,有效增强了催化剂对CO2的吸附能力,为光催化反应提供了更多的表面活性位点。TAPB-COFZ-30异质结复合光催化剂还原CO2生成CO产率达到723.98 umol g-1 h-1,选择性高达95.8%。
该研究工作得到了中原英才计划、河南省优秀青年科学基金、河南省高校科技创新人才计划、南阳师范学院博士专项基金等项目资助。
《Chemical Science》(中科院大类一区Top期刊,Nature Index期刊)创刊于2010年,为英国皇家化学会(RSC)旗舰刊物,主要发表化学领域最前沿、最重要、最具挑战性的高影响力研究成果,是国际化学领域最具影响力的三大综合性学术期刊之一,也是国际上衡量科研小组研究水平的重要标志性期刊。
论文链接:https://doi.org/10.1039/D4SC07077A